超临界透镜的超衍射极限光场调控研究进展

从数学上来说，超振荡现象是指一个带限函数的局部振荡频率远大于其所包含的最高空间频率的现象。具体到光学衍射领域，通过对入射光波进行精细调制，不同空间频率的光束发生干涉，在焦平面上局部区域之内存在远高于系统最高傅里叶分量的频谱成分，从而在该区域产生远小于艾里斑尺寸的超衍射极限聚焦光斑。然而，在获得超衍射极限聚焦的同时，在聚焦主瓣的周围将不可避免地伴生强度可观的聚焦旁瓣。主焦斑尺寸越小，旁瓣的强度就越高，使得实际使用受到极大的制约。合理的平衡主焦斑尺寸和能量利用效率之间的竞争关系对于平面超衍射极限透镜的设计具有重要意义。2014年，新加坡国立大学的HUANG Kun等在仔细分析超振荡理论和聚焦光场中的光场振荡的空间频率特性后指出，简单的把横向尺寸小于艾里斑的聚焦光斑都称为超振荡焦斑是不严谨的。在BERRY M理论的基础上，他们提出了光学聚焦系统中真实衍射极限的概念，即超振荡判据（0.38λ/NA）^［24］。如图1所示，针对任意的透镜聚焦焦斑来说，对于给定的数值孔径NA，瑞利判据（0.61λ/NA，黑色曲线）以下的青色和深蓝色区域可以被称为超分辨区域，在这两个区域内都可以实现超越艾里斑尺寸的光场调制；但只有在低于超振荡判据（0.38λ/NA，白色曲线）的深蓝色区域才会发生光学超振荡的现象；这意味着超振荡区域是超分辨区域的一个子集。在超振荡区域内，主光斑的大小没有任何物理限制，原则上可以无限小，但这种超振荡焦斑具有较强的旁瓣，且对入射光的能量利用率极小，不利于实际应用。而在大于瑞利衍射极限的亚分辨区域，即橙色区域，其旁瓣的影响可以忽略不计，但无法实现超衍射极限的光调制效果。因此，他们提出介于瑞利判据和超振荡判据之间的区域是透镜设计的最优选择，可以在实现超衍射极限光场调制的同时有效抑制聚焦旁瓣的影响。在此基础上，新加坡国立大学QIN Fei等提出了一种平面超临界透镜的概念，指代焦斑尺寸趋近于超振荡判据（0.38λ/NA），并具有大于传统透镜的聚焦焦深（2λ/NA²）而能够形成光针效应的平面衍射透镜^{［26， 30］}。满足该设计思想的透镜能最大限度的平衡焦斑尺寸和能量利用效率之间的相互制约关系，有利于实际应用。

图1  超振荡判据概念示意图，瑞利判据（黑色）和超振荡判据（白色）将聚焦光斑尺寸分为三个区域：亚分辨（橙色）^［28］、超分辨（青色）^［26］和超振荡（深蓝色）^［18］；插图为各个区域所对应的典型光斑强度分布^［24］

Fig.1  Schematic shown of the super-oscillation criterion. The focal spot size of planar diffractive lens could be divided into three regions by Rayleigh （black） and super-oscillation （white） criterions， including sub-resolved （orange）^［28］， super-resolution （cyan）^［26］and super-oscillation （dark blue） ^［18］. The insets are the field distributions of the focal spots for three typical diffractive lenses ^［24］

超临界透镜本质上也是一种经过精细设计的衍射光学元件，结构设计通常都基于同心圆环构型的波带片结构。其超衍射极限的聚焦特性完全可以通过各种衍射理论和优化算法对各同心环带的位置和宽度的参数设计优化来实现。其结构设计过程常用的方法主要包括优化算法（optimization algorithms）和免优化算法（optimization-free algorithms）两类。

由于二元强度构型具有加工制备简单的优势，最初的平面超衍射极限透镜常常采用二元强度构型来设计。2015年，新加坡国立大学的QIN Fei等通过构建二元振幅构型超临界透镜，在加载涡旋相位的角向偏振光照射下，实现了240λ的超长焦距和长度为12λ的光针光场^［25］。如图2所示，该超临界透镜是由不透明衬底上的多个同心透明环带构建而成。理论和实验结果表明，该聚焦光斑的横向尺寸在整个光针区域可以保持0.42λ到0.49λ的尺度，实现了超衍射极限的光学聚焦。与传统超振荡透镜不同，该超临界透镜的结构设计中，无需引入亚波长特征尺寸的结构参数，参与相干的所有同心环带均具有统一的微米级宽度，使得该超临界透镜的加工制备无需采用低效率的聚焦离子束（Focused Ion Beam， FIB）和电子束光刻（Electron Beam Lithography， EBL）技术。得益于激光直写技术的高效加工特性，该工作中所展示的平面超临界透镜具有接近毫米量级的口径，尺寸远大于只有几十微米的传统超振荡透镜。在同等数值孔径的条件下，有效提高了焦距和焦斑强度。在该工作中，他们还通过测量焦平面偏振态的斯托克斯参数，验证了该亚波长针的横向偏振特性。

图2  二元振幅构型超临界透镜产生超衍射极限光针光场^［25］

Fig.2  Shaping sub-diffraction limited optical needle by a binary amplitude type supercritical lens^［25］

在此基础上，2021年LI Zhangyin等提出并实验证明了一种具有环境鲁棒性的浸没式超临界透镜，可以在多种不同折射率浸没环境下有效工作^［45］。基于矢量瑞利-索莫非衍射理论，以同心圆环式二元振幅型环带为基本构型，结合多目标优化算法设计了该透镜，并利用电子束曝光技术加工制备了直径约为300 μm的平面超临界透镜。在折射率分别为1.0、1.33和1.51的空气、水和油等常用介质中，理论和实验展示了多介质环境超衍射限制的聚焦效应。该透镜在多种介质环境中的有效数值孔径都可保持在一个固定值，在三种实测介质中焦点的横向尺寸均为317±7 nm，约为艾里斑的0.69倍。这种独特的特性将极大地促进其在生物组织成像、超精密光学制造和高密度光学存储等领域的应用。

相比于二元振幅构型超临界透镜，二元相位构型超临界透镜能一定程度地提高能量利用效率。2020年FANG Wei等利用协同双模式双光子聚合直写加工技术，基于可见光透明的光刻胶材料制备了二元相位构型超临界透镜^［46］。该加工技术具有独立控制曝光线条的宽度和厚度的优势，并利用该加工技术制作了一系列同心环带式二元相位构型超临界透镜，透镜环带的宽度为1.2 μm、高度控制在满足对照明光π的特定位相调制深度。理论模拟和实验测量显示，在z=63.3 μm的焦平面处，获得了模拟结果为0.42λ/NA以及实验结果为0.45λ/NA左右的超衍射极限聚焦光斑。焦斑强度比同条件下的二元振幅构型有约4倍的提高。

2020年ZHU Xufeng等提出并实验证明了一种厘米尺度的二元相位构型SCL阵列。在633 nm平面波的照射下，在远场成功获得了横向尺寸为0.75倍艾里斑尺寸的均匀超衍射极限焦斑点阵，如图3所示。平面超临界透镜阵列由一系列全同的直径为200 μm的同心环带式超临界透镜基本单元按照正方晶格或者六方晶格周期性排列成。利用超快紫外光刻技术，可以在10 min内成功绘制厘米尺度的SCL阵列。该研究结果为光学纳米制造、超分辨率成像和超精细光学操作提供了可能^［46］。

图3  超临界透镜阵列形成远场超衍射极限阵列焦斑^［46］

Fig.3  Shaping sub-diffraction limited focal spot lattice by a planar supercritical lens array^［46］

2021年，QIN Fei等通过深入研究损耗辅助的光学相位奇点效应，成功地在单层MoS₂上实现了对可见光π的相位调制，相位调控能力比材料的物理厚度高350倍。基于此独特位相调控机制，利用飞秒激光直写技术，在实验上构建了原子层厚度的二元相位构型平面超临界透镜，从435 nm到585 nm的150 nm带宽内展示了远场超衍射极限的聚焦能力，如图4所示。结合单层MoS₂二维材料的直接带隙特性，该研究工作为构建超薄全光集成系统提供了可行的方案^［47］。

图4  原子层厚度平面超临界透镜的宽带超衍射极限聚焦^［47］

Fig.4  Atomically thin planar supercritical lens with broadband sub-diffraction limited focusing effect^［47］

尽管二元相位构型超临界透镜的能量利用效率在一定程度有所提高，但与二元强度构型类似，由于高阶衍射效应，在干涉过程中损失了大量光能，导致透镜的聚焦效率依然受限。针对该问题，将二元相位构型离散为多级相位构型抑制高阶衍射效应，能有效提高相位构型平面超临界透镜的聚焦效率。2020年，FANG Wei等利用协同双模式激光直写加工技术，成功的制备出多级相位构型超临界透镜，如图5。理论和实验结果显示，该多级相位SCL不仅可以获得横向尺寸为0.40λ/NA（0.67倍艾里斑）的超衍射极限焦斑，而且其焦斑强度是同条件下二元强度构型SCL的7.2倍^［46］。其较高的聚焦效率将极大地推动平面超构透镜从科学研究到实际应用的发展。此外，光学超表面的发展为在亚波长尺度对光场的振幅、相位及偏振调控提供了有效的手段。应用光学超表面的设计思想和加工手段，将为平面超临界透镜的发展提供便利。

图5  多级相位构型超临界透镜高效超衍射极限聚焦^［46］

Fig.5  Schematic of the sub-diffraction-limited focusing with high efficiency from multilevel phase supercritical lens ^［46］

实际应用中，除了可以采用特殊设计制备的平面透镜来产生超临界焦斑之外，还可以采用空间光调制器（Spatial Light Modulator， SLM）给照明激光叠加相位图样，然后用传统显微物镜聚焦来获得符合超临界聚焦思想的焦斑。2018年，新加坡国立大学的LI Gong等报道了一种用于高分辨率振动成像的新型超临界聚焦相干反斯托克斯拉曼散射（Supercritical Focusing Coherent Anti-Stokes Raman Scattering， SCF-CARS）显微镜技术，如图6所示。他们利用空间光调制器生成了相位为0和π的同心环组合的两种优化相位图，并将其施加到泵浦光束上，获得超衍射极限的聚焦光斑。通过在显微镜载玻片和玻璃-空气界面以及生物医学样品（例如牙齿）上成像聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）纳米圆柱体，展示了这种高分辨率SCF-CARS显微镜技术^［48］。

图6  基于超振临界透镜的反斯托克斯成像^［48］

Fig.6  Anti-stokes microscopy platform based on SCLs for vibrational imaging^［48］

2016年， 新加坡国立大学QIN Fei等在验证了超临界透镜的突出光场调控特性之后，进一步把平面超临界透镜应用于超分辨成像领域^［26］。设计制备了工作在蓝紫光波段的二元振幅构型平面超临界透镜，在405 nm圆偏振光的照明下，在远场z=55 μm（135λ）处获得了横向尺寸为165 nm（0.407λ）且没有明显旁瓣的超临界聚焦光斑，并沿光传播方向形成长度约12λ的光针光场。在此基础上，他们提出了基于平面超临界透镜的无标记远场超分辨成像技术。基于扫描共聚焦成像原理，利用所获得的超临界聚焦焦斑扫描待成像样品，在空气中获得了最小特征尺寸为65 nm（0.16λ）的纯光学远场超分辨成像效果，超过同等条件下的明场和共聚焦显微镜的成像分辨能力，如图7所示。该成像过程是纯物理的，实时捕获，不需要对样本进行任何预处理，也不需要对成像结果进行数学后处理。为了验证该技术的普适性，他们还展示了对大尺寸非周期样品的成像效果。如图7（b）所示，对于13.5 μm×13.5 μm尺寸的复杂结构，成像结果可以清楚地分辨该样品的所有复杂细节，整个图形中的所有结构特征都具有几乎相同的锐度。此外，超临界透镜独特的超衍射极限光针光场所带来的大焦深成像的特性，使其可以通过一次扫描实现对三维立体结构的水平投影成像。

图7  基于超临界透镜的无标记光学超分辨显微成像^［26］

Fig.7  Label-free Super-resolution imaging by supercritical lens microscopy^［26］

三维全光磁全息技术具有快速磁化控制及亚波长磁化体积的优势，使其成为实现高密度信息存储的一种有效途径。然而大多数报道的光致磁化都面临着纵向磁化不纯、衍射点受限和磁化反转不可控等问题。为了克服这些挑战，2017年，新加坡国立大学HAO Chenlong等提出了一种基于超临界聚焦的3D光致磁全息术^［51］。将6束具有相同偏振旋向的相干光束用分束器分成两组，分别入射到4π显微成像系统的两个高数值孔径物镜，每组光经过空间光调制器后被高数值孔径物镜聚焦以获得超衍射极限的聚焦焦斑。理论结果显示，通过在空间光调制器上叠加精密设计的相位图样以调制入射光的干涉特性，可以创建出三维超分辨纯纵向磁化点阵列，焦斑的三维聚焦体积可以达到约λ³/59的超分辨水平。基于该聚焦光场，他们在理论上验证了体密度达到每立方厘米114.15 TB的超高三维磁全息数据存储能力，如图8所示。该技术及实验系统在共聚焦成像和磁共振显微镜、自旋电子器件等方面具有广泛的应用前景。

图8  利用超临界光学聚焦实现超分辨磁化点^［51］

Fig.8  Optical scheme for achieving super-resolved magnetization spot with supercritical focusing ^［51］